留守和林
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蒙哥大汗在位時，阿里不哥駐守於大蒙古国首都哈拉和林，素來反對兄長忽必烈的漢化政策。
兄弟內戰
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元憲宗九年七月二十一日（1259年8月11日），蒙哥去世。中統元年三月二十四日（1260年5月5日），忽必烈掌握大量精兵，于中原開平自立为皇帝；中統元年（1260年）四月[註 1]，阿里不哥在哈拉和林被蒙古本土的貴族庫力台大會推舉為大蒙古国大汗。雙方為了爭大汗之位展開激烈內戰，歷時四年之久，直至中統五年七月二十八日（1264年8月21日）才得以結束，以阿里不哥失敗告終，但仍使蒙古帝國走向分裂。
投降而終
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据《元史》记载，阿里不哥力竭投降，忽必烈把他禁錮，並赦免他的死罪，只斬殺了在他幕府的許多部屬，不久後阿里不哥於至元三年（1266年）逝世，可能是遭到忽必烈毒殺或被食物噎死。其後忽必烈在至元八年（1271年）建立元朝。